Phase-modulated coherent time-domain spectroscopy in the extreme ultraviolet regime

Abstract: In dieser Arbeit wird die phasenmodulierte Wellenpaketinterferometrie (PM-WPI) - eine Technik zur Verfolgung der Entwicklung elektronischer Wellenpakete - auf den extrem-ultraviolett (XUV) Bereich ausgedehnt. Dazu wird die unabhängige, hochpräzise Kontrolle über die Verzögerung und die relative Phase von XUV Pulspaaren erlangt und zur Implementation des Phasemodulationsverfahrens genutzt. Dies leistet einen wichtigen Beitrag zur Erweiterung von kohärenter nichtlinearer Zeitraumspektroskopie in den XUV Bereich. Diese Spektroskopietechnik wird aktuell sehr erfolgreich im sichtbaren und infraroten Spektralbereich eingesetzt. Die Umsetzung im XUV Bereich hingegen wurde bisher durch experimentelle Herausforderungen erschwert, die bei kurzen Wellenlängen entstehen.
Die phasenmodulierten Pulspaare werden zunächst im ultravioletten (UV) Bereich bei 266 nm generiert und später genutzt um mittels verschiedener nichtlinearer Verfahren XUV Pulse zu erzeugen. Hierfür wurde eigens ein monolithischer, interferometrischer Aufbau entworfen. Er vereinigt eine hohe Phasen- und Strahlstabilität und ist geeignet für die Phasenmodulation intensiver UV Pulse. Dieser Aufbau wird im Anschluss am freien-Elektronen-Laser (FEL) FERMI implementiert, wo höhere Harmonische der UV Pulse nach dem "High-Gain Harmonic Generation (HGHG)“ Verfahren erzeugt werden. Hierdurch wird das Phasenmodulationsverfahren erstmals im Wellenlängenbereich von 28 nm bis 52 nm demonstriert. Dieses wird im Anschluss benutzt um XUV PM-WPI Experimente durchzuführen, wobei Helium als Modellsystem dient um die neue Technik zu charakterisieren. In einem weiteren Experiment wird die Dephasierung einer Kohärenz zwischen einer inneren Subschale und der Valenzschale in Argon direkt im Zeitraum gemessen. Außerdem wird die XUV PM-WPI Technik im Grenzfall für kleine Verzögerungen zwischen den UV Pulsen betrachtet. Hier führt die stark nichtlineare Antwort des HGHG Prozesses auf die Interferenz der UV Laserpulse zu einer signifikanten Modifikation der PM-WPI Signale, was die Interpretation der Daten erschwert. Ein Vergleich mit Simulationen zeigt, dass diese Modifikationen durch eine geeignete Wahl der Parameter des HGHG Prozesses verhindert werden können. Hierdurch können ungestörte PM-WPI Messungen auch in diesem Bereich durchgeführt werden.
Des Weiteren wird die Phasenmodulationstechnik mit laborbasierten Strahlungsquellen für höhere Harmonische kombiniert, den sogenannten "high harmonic generation (HHG)“ Quellen. Hier wird die Phasenmodulation erfolgreich bei Wellenlängen von ≈ 88 nm demonstriert und dazu verwendet Autokorrelationen der erhaltenen XUV Pulse aufzunehmen. Durch eine Fouriertransformation ergibt sich daraus das Spektrum der Pulse. Die hohe spektrale Auflösung der Methode, bedingt durch die Messung im Zeitraum, ermöglicht die Charakterisierung von extrem schmalbandiger XUV Strahlung. Außerdem werden kleine Frequenz- und Phasenverschiebungen, die von den Bedingungen im HHG Medium abhängen, gemessen und mit einem theoretischen Modell erklärt
Abstract: In this work phase-modulated wave-packet interferometry (PM-WPI), which is a technique to follow the coherent evolution of electronic wave packets, is extended to the extreme ultraviolet (XUV) regime. For this purpose, the independent, high-precision control over the delay and relative phase of XUV pulse pairs is gained and subsequently used to implement a phase-modulation scheme. This is an important step towards the extension of coherent nonlinear time-domain techniques into the XUV regime. These techniques are successfully used in the visible and infrared regimes of the electromagnetic spectrum. However, their extension to the XUV regime has so far been hampered by experimental challenges that arise at short wavelengths.
The phase-modulated pulse pairs are initially generated in the ultraviolet (UV) regime (266 nm) and later used to generate XUV pulses using various nonlinear processes. A monolithic, interferometric setup was specifically designed for this purpose. It unifies high phase and pointing stability and is suitable for phase-modulation of intense UV pulses. This setup is then implemented at the free-electron laser (FEL) FERMI, where high-order harmonics of the UV pulses are generated using the high-gain harmonic generation (HGHG) process. This establishes the phase-modulation technique for the first time in the wavelength range from 28 nm to 52 nm. Subsequently, XUV PM-WPI experiments are performed, using helium as a model system to test the performance of the technique. In a further experiment, the dephasing of a coherence between an inner subshell and the valence shell in argon is measured directly in the time domain. In addition, the performance of the XUV PM-WPI technique is evaluated in the limit of small temporal separation between the UV pulses. Here the strongly nonlinear response of the HGHG process to the interference of the UV pulses leads to a significant modification of the PM-WPI signal, which complicates the interpretation of the data. A comparison with simulations shows that these modifications can be eliminated by a suitable choice of the parameters of the HGHG process. In this way unperturbed PM-WPI measurements may also be performed in this region.
Furthermore, the phase-modulation technique is combined with laboratory-based high-harmonic generation (HHG) sources. Here phase-modulation is successfully demonstrated at wavelengths of 88 nm and autocorrelations of the XUV pulses are recorded. The pulse spectrum is then obtained via Fourier transform. The high spectral resolution of the method, owing to the measurement in the time-domain, allows for the precise characterization of the extremely narrow-band XUV radiation. In addition, small frequency and phase shifts of the XUV light, which depend on the conditions in the HHG medium, are measured and explained with a theoretical model

Object Details

• Location: Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
• Extent: Online-Ressource
• Language: Englisch
• Notes: Universität Freiburg, Dissertation, 2020

Classification and Topics

• Keyword: Time ; Spectrum analysis ; Spektroskopie ; Extremes Ultraviolett ; Coherent Multidimensional Spectroscopy

Contributors, Places and Time

• Event: Veröffentlichung
• (where): Freiburg
• (who): Universität
• (when): 2021
• Creator: Wituschek, Andreas
• Contributor: Stienkemeier, Frank ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg. Fakultät für Mathematik und Physik

Further information

• DOI: 10.6094/UNIFR/175730
• URN: urn:nbn:de:bsz:25-freidok-1757305
• Rights: Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
• Last update: 25.03.2025, 1:47 PM CET