Phase-modulated coherent spectroscopy of rubidium: High-intensity effects and the interaction with helium nanodroplets

Abstract: In dieser Arbeit werden die drei Hauptprojekte an denen der Autor während seines Promotionsstudiums gearbeitet hat vorgestellt. Alle Projekte basieren auf dem Konzept der phasenmodulierten, kohärenten (multidimensionalen) Femtosekundenspektroskopie mit Laserpulsen im sichtbaren/nahinfraroten Bereich des elektromagnetischen Spektrums.
Das Ziel des ersten Projekts war es ein Schema zu entwickeln, um phasenmodulierte, kohärente Spektroskopie im Zeitraum mit experimentellen Apparaturen mit geringer Abtastrate zu erleichtern. Anhand phasenmodulierter (PM) Wellenpaketinterferometrie (WPI) an atomarem Rubidiumdampf wird hier gezeigt, dass es möglich ist, ohne die Qualität der demodulierten WPI-Signale zu verringern, Modulationsfrequenzen zu verwenden, die viel höher sind als die Abtastrate des Experiments. Es wird ein einfaches Modell zur Beschreibung dieser Beobachtung und des zugrundeliegenden experimentellen Schemas, in dieser Arbeit auch als phasensynchrone Unterabtastung (PSU) bezeichnet, präsentiert. Desweitern werden potentielle Vorteile der PSU-Methode experimentell demonstriert.
Das Ziel des zweiten Projekts war die Realisierung von kohärenter, multidimensionaler Femtosekundenspektroskopie an kalten, isolierten Systemen in der Gasphase. Hierzu wurde, zusammen mit zwei anderen Doktoranden (Ulrich Bangert und Daniel Uhl), ein experimenteller Aufbau implementiert um phasenmodulierte, zweidimensionale, elektronische Spektroskopie (PM-2DES) mit der Methode der Heliumnanotropfen-Isolation zu kombinieren. Als Vorstufe zu der zweidimensionalen Spektroskopie werden eindimensionale PM-WPI Messungen an mit Rubidiumatomen und -molekülen dotierten Heliumnanotropfen gezeigt. Die Femtosekunden-Zeitauflösung dieser Methode erlaubt es den ultraschnellen Zerfall der in dem System angeregten elektronischen Kohärenzen in Echtzeit zu beobachten. Um die Machbarkeit der Kombination von kohärenter, multidimensionaler Spektroskopie und der Heliumnanotropfen-Isolation zu demonstrieren, werden PM-2DES Experimente an Rubidiumdimeren und -trimeren, die auf der Oberfläche von Heliumnanotropfen synthetisiert werden, vorgestellt. Der Fokus dieser Arbeit liegt hierbei auf der Möglichkeit massenselektive Messungen durchzuführen, um zusätzliche Informationen zu erhalten.
Das dritte Projekt beschäftigt sich mit der Untersuchung welche Effekte in 2DES Experimenten bei Verwendung von Laserpulsen mit hoher Intensität auftauchen. Hierzu wurden PM-2DES Messungen an atomarem Rubidiumdampf, welcher ein wohldefiniertes und einfaches Modellsystem darstellt, mit Laserpulsen verschiedener Intensität durchgeführt und verglichen. Die experimentellen Daten wurden durch numerische, nicht auf einem störungstheoretischen Ansatz basierende, Simulationen ergänzt. Anhand der Ergebnisse wird gezeigt, dass ab gewissen Intensitäten Beiträge in den 2D-Spektren sichtbar werden, die nicht mit den üblicherweise zur Beschreibung von PM-2DES verwendeten Feynman-Diagrammen vierter Ordnung erklärt werden können. Desweitern wird eine Interpretation der Daten vorgestellt, die Beiträge höherer Ordnung (≥6te-Ordnung) berücksichtigt und es somit erlaubt die Beobachtungen qualitativ zu beschreiben
Abstract: In this thesis, the three major projects the author worked on during his Phd studies will be presented. All projects are based on the concept of phase-modulated coherent (multidimensional) femtosecond spectroscopy, with laser pulses in the visible/near-infrared regime of the electromagnetic spectrum.
The aim of the first project was the development of a scheme to facilitate phase-modulated coherent time-domain spectroscopy for experimental apparatuses restricted to low sampling rates. By performing phase-modulated wave packet interferometry (PM-WPI) experiments on atomic rubidium vapor, it is shown that it is possible, without any loss in quality of the demodulated WPI signal, to use modulation frequencies much higher than the sampling rate of the experiment. A simple model to describe this observation and the underlying experimental scheme, termed phase-synchronous undersampling (PSU) in this work, is presented.
The aim of the second project was the realization of coherent multidimensional femtosecond spectroscopy of cold isolated gas-phase systems. To this end, an experimental setup combining phase-modulated two-dimensional electronic spectroscopy (PM-2DES) with the helium nanodroplet isolation technique was implemented, together with two other Phd students (Ulrich Bangert and Daniel Uhl). As a precursor to two-dimensional spectroscopy, one-dimensional PM-WPI measurements on helium nanodroplets, doped with rubidium atoms and molecules, are presented. The femtosecond time-resolution of the method allows to follow the ultrafast decay of electronic coherences induced in the system in real time. To demonstrate the feasibility of the combination of coherent multidimensional spectroscopy and helium nanodroplet isolation, PM-2DES experiments on rubidium dimers and trimers, synthesized on the surface of helium nanodroplets, are presented. Here, the focus lies on the possibility to perform mass-selective measurements, which may provide complementary information.
The third project deals with investigating the effects of high laser pulse intensity in 2DES. To this end, PM-2DES experiments on a rubidium atomic vapor, which provides a well-defined and simple model system, were conducted and compared for different laser intensities. Numerical non-perturbative simulations were performed to complement the experimental data. It will be shown that, if certain intensities are exceeded, contributions appear in the 2D spectra, which cannot be explained by fourth-order Feynman diagrams usually used to describe PM-2DES. Furthermore, an interpretation of the data considering higher-order contributions (≥6th-order) is presented, which allows a qualitative description of the observations made in this study

Location
Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
Extent
Online-Ressource
Language
Englisch
Notes
Universität Freiburg, Dissertation, 2021

Keyword
Spectrum analysis
Helium
Rubidium
Femtosekundenspektroskopie
Helium-Nanotropfen-Isolationsspektroskopie

Event
Veröffentlichung
(where)
Freiburg
(who)
Universität
(when)
2021
Creator

DOI
10.6094/UNIFR/218338
URN
urn:nbn:de:bsz:25-freidok-2183380
Rights
Kein Open Access; Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
Last update
25.03.2025, 1:43 PM CET

Data provider

This object is provided by:
Deutsche Nationalbibliothek. If you have any questions about the object, please contact the data provider.

Associated

Time of origin

  • 2021

Other Objects (12)