Exciton and electron transport in open quantum systems

Hochschulschrift

Abstract: Das Thema dieser Dissertation ist die Herleitung neuer numerischen Methoden für die Berechnung der zeitlichen Entwicklung von offenen Quantensystemen, die an harmonische Umgebungen gekoppelt sind.Der erste Teil der Dissertation beschäftigt sich mit dem Exzitonentransport im Ein-Exziton Unterraum in einer Kette von Gitterpunkten, wobei jeder Gitterpunkt an ein Reservoir gekoppelt sein kann. Das Problem wird mit Hilfe des Pfadintegrals und des Wigner-Formalismus beschrieben. Ähnlich zum Verfahren, das für die Herleitung der trunkierten Wigner-Approximation benutzt wird, leiten wir eine exakte stochastische Differentialgleichung für die klassischen Freiheitsgrade des Systems her. Aus dieser Gleichung wird eine numerisch anwendbare Approximation hergeleitet, die das Kurzzeitverhalten und unter bestimmten Umständen auch das Langzeitverhalten des Systems exakt beschreibt.Im zweiten Teil der Dissertation werden der Nakajima-Zwanzig und der korrelierte Projektionsoperator-Formalismus auf die Berechnung von Mehrzeit-Korrelationsfunktionen erweitert. Das erlaubt die Darstellung jeder Mehrzeit-Korrelationsfunktion als Funktion von homogenen und inhomogenen Merzeit-Propagatoren und Gedächtnis-Kernen. Für die Berechnung der Mehrzeit-Korrelationsfunktionen auf beliebig große Zeitskalen brauchen wir die Information über die Mehrzeit-Kernen in einem begrenzten Bereich der Zeitargumente. Wir leiten die Gleichungen für die Mehrzeit-Kernen her. Die Information, die für die Berechnung dieser Gleichungen nötig ist, wird durch exakte, aber numerisch aufwendige stochastische Entfaltungsmethoden berechnet. Das neue Verfahren wird auf die Berechnung der zeitlichen Entwicklung eines Zwei-Niveau-Systems angewendet, das sich ursprünglich im thermischen Gleichgewicht mit der phononischen Umgebung befindet. Als zweites Beispiel werden die 2D-Spektren eines Donor-Acceptor Modells berechnet, wobei die 2D-Spektren aus der Fouriertransformation von zwei homogenen Mehrzeit-Propagatoren berechnet werden.Der dritte Teil der Dissertation beschäftigt sich mit dem Elektronentransport in offenen Quantensystemen. Wir leiten eine iterative Methode für die Berechnung der zeitlichen Entwicklung des Systems her. Die Methode basiert auf der Beschreibung des Problems durch die generalisierte Mastergleichung und auf die Darstellung des entsprechenden Gedächtniskern als Funktion von Feynman-Diagrammen mit keinem oder einem externen Bein. Durch Darstellung der Umgebungsautokorrelationsfunktionen als eine Summe von exponentiell abfallenden Funktionen sind wir in der Lage, die Feynman-Diagramme effizient zu berechnen und sie bis zum Erreichen der Konvergenz immer wieder zu renormalisieren. Das Verfahren wird auf das Anderson Impurity Modell angewendet
Abstract: The present dissertation focuses on the derivation of new numerical approaches to the calculation of the time evolution of quantum systems coupled to harmonic environments. The first part of the dissertation is devoted to the exciton transport in the single exciton subspace in a chain of lattice sites where every one of them is coupled to a phononic reservoir. To describe the problem we will make use of its path integral representation and of the Wigner formalism. Similarly to the approach used to derive the Truncated Wigner approximation, where one obtains a Langevin equation for the classical degrees of freedom of the system, we will derive an exact but numerically expensive stochastic equation of motion for the classical degrees of freedom. This equation is used as a basis to derive a new equation for the time evolution of the system density matrix that goes beyond the previously mentioned approximation and under certain conditions can give exact results at large time scales. In the second part we extend the Nakajima-Zwanzig and the correlated projection superoperator formalism to the calculation of multitime correlation functions. As a result, every multitime correlation function is presented as a function of multitime homogeneous and inhomogeneous propagators and memory kernels. To calculate the desired multitime correlation function for arbitrary configuration of time arguments, we have to know only the multitime kernels in a finite range of the time arguments. We derive equations for the multitime memory kernels. The input information that is needed to solve these equations is obtained by the use of exact but numerically expensive stochastic unraveling approaches. We apply the approach to the calculation of the time evolution of a periodically driven two level system, which is initially in equilibrium with its environment, and to the calculation of the 2D-spectra of a donor-acceptor model, where the 2D-spectra are obtained from the double Fourier transform of two three-time homogeneous propagators.The third part of this thesis is devoted to the electron transport in open quantum systems. We construct a new iterative approach to the calculation of the time evolution of these systems. The approach is based on the generalized Master equation for the time evolution of the system propagator and on the representation of the memory kernel, entering this equation, in terms of Feynman diagrams with zero and one external legs. By representing the bath autocorrelation functions as a sum of exponentially decaying functions, we are able to efficiently calculate and repeatedly renormalize the Feynman diagrams until convergence is reached. We apply the new approach to the single impurity Anderson model

Object Details

• Location: Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
• Extent: Online-Ressource
• Language: Englisch
• Notes: cc_by http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/deed.de cc ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Dissertation, 2016

Classification and Topics

• Classification: Physik

Contributors, Places and Time

• Event: Veröffentlichung
• (where): Freiburg
• (who): Universität
• (when): 2016
• Creator: Ivanov, Anton
• Contributor: Breuer, Heinz-Peter ; Fakultät für Mathematik und Physik ; Physikalisches Institut ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg

Further information

• DOI: 10.6094/UNIFR/11639
• URN: urn:nbn:de:bsz:25-freidok-116390
• Rights: Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
• Last update: 25.03.2025, 1:45 PM CET