Iron-molybdenum sulphides as proton reduction catalysts

Hochschulschrift

Abstract: Diese Arbeit beschäftigt sich mit Katalysatoren auf Molybdänsulfid-Basis zur Protonenreduktion, wo ein besonderer Schwerpunkt auf den Einbau von Eisen in die Molybdänsulfidstruktur lag. Die Materialien wurden anhand unterschiedlicher Syntheserouten hergestellt und zwar jeweils über Abscheidung auf Elektroden-oberflächen, Solvothermal- Synthese und thermische Zersetzungsreaktion, ausgehend von wässrigen (NH4)2[MoS4]-haltigen Lösungen. Im Rahmen einer Kooperation mit der Gruppe von Dr. Sven Kerzenmacher (IMTEK, ALU Freiburg) wurde MoSx weiterhin auf unterschiedlichen Kohlenstoffelektroden abgeschieden, um sie auf eine mögliche Anwendung als Kathodenmaterial in mikrobiologischen Elektrolysezellen hin zu untersuchen. Hierbei zeigte amorphes, schwefelreiches MoSx auf sogenannten „Buckypaper“-Substraten die besten Ergebnisse und überzeugte besonders im Vergleich mit Platin als Protonenreduktionskatalysator in Langzeitelektrolyseexperimenten (~14 d) in acetatreichen Industrieabwässern (pH 2.4). Solvothermal-Synthesen und thermische Zersetzungsreaktionen erwiesen sich als gute Syntheserouten, um sowohl MoSx als auch Fe-MoSx herzustellen, wobei die neuen Materialien intensiv analytisch untersucht wurden. Hier wurden unter anderem energiedisperse Röntgenspektroskopie, Rasterelektronenmikroskopie und Pulverdiffraktometrie angewendet, aber auch Atomabsorptionsspektrometrie, Ionenchromatografie und Fließinjektionsanalyse eingesetzt. Anhand der analytischen Daten wurde herausgefunden, dass in den eisenhaltigen Proben zum einen die Eisenionen in die MoSx-Struktur eingebaut sind, zum anderen der Eiseneinbau mit den hier verwendeten Synthesemethoden bis maximal 20-mol% Fe pro Mo möglich ist. Die amorphen, schwarzen Schichtmaterialen wurden in unterschiedlichen Experimenten auf ihre katalytische Aktivität in der H2-Bildung hin untersucht. Elektrochemische Studien zeigten, dass je nach Synthesemethode der Eiseneinbau eine Verbesserung der katalytischen Aktivität bewirkte (thermische Zersetzung) oder nur einen geringen Einfluss hatte (Solvothermalsynthese). In photochemischen und chemischen Katalyseexperimenten wurden die Trends aus der Elektrochemie bestärkt, da auch hier keine deutliche Verbesserung bezogen auf die katalytische Aktivität der MoSx durch den Eiseneinbau erreicht wurde. Im direkten Vergleich mit Platin zeigten alle neuen Materialen jedoch gute Katalyseraten. Experimente mit dem chemischen Reduktionsmittel Eu2+ erwiesen sich als neue, interessante Möglichkeit, den Verlauf der H2-Katalyse an Fe-MoSx atalysatoren kontrolliert zu untersuchen

Angaben zum Objekt

• Standort: Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
• Umfang: Online-Ressource
• Sprache: Englisch
• Anmerkungen: cc_by http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/deed.de cc ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Dissertation, 2017

Klassifikation und Themen

• Klassifikation: Chemie
• Schlagwort: Molybdänsulfide

Beteiligte, Orts- und Zeitangaben

• Ereignis: Veröffentlichung
• (wo): Freiburg
• (wer): Universität
• (wann): 2017
• Urheber: Bayerköhler, Frieder
• Beteiligte Personen und Organisationen: Kurz, Philipp ; Institut für Anorganische und Analytische Chemie. Freiburg im Breisgau ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg. Fakultät für Chemie und Pharmazie ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg

Weitere Informationen

• DOI: 10.6094/UNIFR/13588
• URN: urn:nbn:de:bsz:25-freidok-135883
• Rechteinformation: Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
• Letzte Aktualisierung: 15.08.2025, 07:20 MESZ