Ladungs- und Wärmetransport in zeitabhängigen Nanosystemen unter Verwendung der hierarchischen Bewegungsgleichungsmethode : = Charge and heat transport in time-dependent nanosystems: a hierarchical equations of motion approach

Abstract: Die Konstruktion und Modellierung hocheffizienter Bauelemente auf der Skala weniger Atome oder einzelner Moleküle erfordert ein Verständnis der Nichtgleichgewichtsphysik auf der Nanoskala. Zu den Beispielen für die experimentelle Realisierungen solcher Bauelemente gehören Quantendrähte, Quantenpunktstrukturen und Einzelmolekülkontakte. In solchen Systemen kann die Kopplung von quantenmechanischen Elektron- und Schwingungsfreiheitsgraden eine wichtige Rolle beim Transport spielen. Theoretische und experimentelle Untersuchungen haben eine Vielzahl interessanter Transportphänomene aufgezeigt, wie beispielsweise schalter- und diodenähnliches Verhalten, negative differentielle Ladungsleitfähigkeit und quantisierte Wärmeleitung. Darüber hinaus sind die Effekte von zeitabhängigen externen Einflüssen von besonderem Interessen. Diese können die physikalischen Eigenschaften dieser Systeme entscheidend beeinflussen und ermöglichen effiziente Umwandlung von Wärme in Energie. Die theoretische Beschreibung erweitert unser Verständnis grundlegender Mechanismen in komplexen Nichtgleichgewicht-Transportproblemen auf der Nanoskala.

In dieser Arbeit untersuchen wir auf der Grundlage numerisch exakter Ergebnisse sowohl den Ladungs- als auch den Wärmetransport durch Nanosysteme, die aus wechselwirkenden Elektron- und Schwingungsfreiheitsgraden bestehen. Fortschritte im numerisch exakten Formalismus der hierarchischen Bewegungsgleichungen ermöglichen die Einbeziehung von extern kontrollierten zeitabhängigen Parametern sowie umgebungsinduzierter Schwingungsrelaxation. Auf diese Weise sind wir in der Lage, die grundlegenden Wechselwirkungsmechanismen des zeitabhängigen treibenden Feldes mit dem Nanosystem, welches Elektron-
Schwingungswechselwirkungen enthält, zu untersuchen.

Unsere Untersuchungen zeigen, dass die quantitative Beschreibung von Wärmeströmen eine numerisch exakte Charakterisierung und die Berücksichtigung von Schwingungsrelaxation durch die Umgebung erfordern. Anhand linearer zeitabhängiger elektronischer Energie-verschiebungen zeigen wir kohärente Beiträge nicht-resonanter Transportprozesse in einem nicht wechselwirkenden elektronischen System. Für schwingungsgekoppelten Elektronentransport zeigen wir eine Dekohärenz der nicht-resonanten Prozesse, die jedoch bei schnellen Antriebsgeschwindigkeiten überwunden wird. Besonders interessant ist, dass der
Einfluss der Schwingungsanregung zu einer verzögerten oder vorlaufenden Ladungsstromantwort auf das treibende Feld führt. Unsere Ergebnisse für ein periodisch zeitabhängiges, treibendes Feld bieten eine neue Perspektive auf die Zeitskalen der Dynamik von Nanosystemen. Darüber hinaus führt die Wechselwirkung des periodischen treibenden Feldes mit der Systemdynamik zu ausgeprägten Effekten, insbesondere in dem System mit Elektron-Schwingungswechselwirkung. Schließlich demonstrieren wir einen Mechanismus, der das System effektiv vom treibenden Feld entkoppelt und eine Verstärkung des Ladungsstroms erzeugt, die über den Erwartungswert ohne treibendes Feld hinausgeht
Abstract: The construction and modeling of highly efficient devices on the scale of a few atoms or single molecules requires an understanding of nonequilibrium physics at the nanoscale. Example realizations for devices at this scale include quantum wires, quantum dot structures, and single-molecule junctions. In these systems, coupling of quantum mechanical electronic and vibrational degrees of freedom can play an important role in transport. Theoretical and experimental investigations have revealed a variety of novel transport phenomena, such as switch- and transistor-like behavior, negative differential charge conductance, and quantized heat conduction. Particular interest has been evoked by the effect of external control, which can have a decisive influence on the physical properties of these systems and allows for efficient conversion of heat into power. A theoretical description augments our understanding of basic mechanisms in complex nonequilibrium transport problems at the nanoscale.

In this thesis, we investigate, on the basis of numerically exact results, both charge and heat transport through nanoscale systems that are comprised of interacting electronic and vibrational degrees of freedom. Advances in the numerically exact hierarchical equations of motion formalism facilitate the incorporation of externally controlled time-dependent parameters as well as vibrational relaxation induced by the environment. We are thus able to elucidate the basic interaction mechanisms of the time-dependent driving field with the nanoscale system containing electronic-vibrational interactions.

Our investigation shows that the quantitative description of heat currents requires a
numerically exact characterization and the consideration of vibrational relaxation due to the environment. Applying linearly time-dependent electronic energy shifts, we demonstrate coherent contributions of non-resonant transport processes in a non-interacting electronic system. For the interacting electronic-vibrational system, we reveal a decoherence of the non-resonant transport processes, which is overcome at fast driving velocities. It is especially interesting that the influence of the vibrational excitation leads to a delayed or advanced charge-current response to the linear driving. Our results for a periodic time-dependent external control provide a new perspective on timescales in nanosystem dynamics. Moreover, the intricate interaction of the periodic driving field with the system dynamics leads to pronounced features, especially in the electronic-vibrationally interacting system. Finally, we demonstrate a mechanism that effectively decouples the system from the driving field and produces a charge-current enhancement beyond the expectation value without driving

Angaben zum Objekt

• Weitere Titel: Charge and heat transport in time-dependent nanosystems: a hierarchical equations of motion approach
• Standort: Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
• Umfang: Online-Ressource
• Sprache: Englisch
• Anmerkungen: Universität Freiburg, Dissertation, 2023

Klassifikation und Themen

• Schlagwort: Dichtematrix ; Quantenmechanisches System ; Elektronischer Transport ; Wärmeübertragung ; Molekularelektronik ; Dissipatives Quantensystem

Beteiligte, Orts- und Zeitangaben

• Ereignis: Veröffentlichung
• (wo): Freiburg
• (wer): Universität
• (wann): 2023
• Urheber: Bätge, Jakob
• Beteiligte Personen und Organisationen: Thoss, Michael ; Breuer, Heinz-Peter ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg. Fakultät für Mathematik und Physik

Weitere Informationen

• DOI: 10.6094/UNIFR/235491
• URN: urn:nbn:de:bsz:25-freidok-2354915
• Rechteinformation: Open Access; Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
• Letzte Aktualisierung: 14.08.2025, 11:02 MESZ