Supercapacitive electrodes for direct current stimulation: development, characterization, and application in cellular electrotaxis
Abstract: Several biological processes, like cell division and proliferation, embryonic development, cancer metastasis, wound healing, and neuronal regrowth, are initiated and directed by constant, long-term endogenous electric fields. Here lies an untapped opportunity for developing bioelectronic devices capable of delivering the appropriate stimulation paradigm, i.e., direct current stimulation (DCS), to the cells or tissue to investigate and manipulate these processes. Until now, all electroceutical devices like the cardiac pacemaker or cochlear implant rely in alternating current (AC) stimulation as this mimics the transient electric fields occurring at neurons and muscles. Furthermore, ACS results in charge balancing during stimulation, preventing unwanted electrochemical reactions from happening, thus protecting the biological target and the electrodes.
This dissertation focuses on developing, characterizing, and applying electrode materials capable of delivering DCS through pseudocapacitive charge transfer. Several electrode materials and coatings based on the conducting polymer poly(3,4-ethylene dioxythiophene) polystyrene sulfonate (PEDOT:PSS) were investigated and tested in vitro with cell cultures to evaluate the suitability of these devices for biological applications.
The first part of this dissertation explores the mechanical and electrochemical stability of electrodes to understand if DCS is possible. Sputtered Iridium Oxide Films (SIROF) proved to be a suitable platform onto which conducting polymers (CPs) can be deposited to deliver DC currents. These electrodes demonstrated exceptional stability in voltage and current-controlled DCS and could direct cell migration of the rat prostate cancer cell line MAT-LyLu in a microfluidic chamber without chemical buffers. The second part investigates SIROF and laser-induced graphene (LIG) electrodes with PEDOT-based conducting polymers and hydrogel coatings, aiming to further understand the electrochemical properties of these combinations under DCS. A comparative study of material combinations, electrode sizes, and polymer volumes was conducted. All materials tested could sustain DCS depending on the chosen material parameters, wherefore a comprehensive comparison was provided alongside a proposed explanation for the observed electrochemical behaviour. The third part encompasses the specific application of the previously characterized materials for the DCS of human skin keratinocytes and fibroblasts in vitro without the necessity of chemical buffers. Both cell types were investigated separately and for the first time in co-culture to determine their electrotactic properties. Electrotaxis was achieved on mono-cultures with comparative results to conventional buffered stimulation setups. Co-cultured cells retained their electrotactic behaviour leading to cellular partition in vitro. The technological approaches developed, and results presented here pave the way for the widespread implementation of DCS for research and clinical applications
Abstract: Mehrere biologische Prozesse wie Zellteilung und -vermehrung, Embryonalentwicklung, Krebsmetastasierung, Wundheilung und neuronales Nachwachsen werden durch konstante, langfristige endogene elektrische Felder ausgelöst und gesteuert. Hier liegt eine ungenutzte Chance für die Entwicklung bioelektronischer Geräte, die in der Lage sind, das geeignete Stimulationsparadigma, d. h. Gleichstromstimulation (DCS), an die Zellen oder das Gewebe zu liefern, um diese Prozesse zu untersuchen und zu manipulieren. Bislang beruhen alle elektrotechnischen Geräte wie Herzschrittmacher oder Cochlea-Implantate auf der Wechselstromstimulation (AC), da diese die transienten elektrischen Felder nachahmt, die an Neuronen und Muskeln auftreten. Darüber hinaus führt ACS während der Stimulation zu einem Ladungsausgleich, der unerwünschte elektrochemische Reaktionen verhindert und so das biologische Ziel und die Elektroden schützt.
Diese Dissertation konzentriert sich auf die Entwicklung, Charakterisierung und Anwendung von Elektrodenmaterialien, die in der Lage sind, DCS durch pseudokapazitiven Ladungstransfer zu liefern. Verschiedene Elektrodenmaterialien und Beschichtungen auf der Basis des leitenden Polymers Poly(3,4-Ethylendioxythiophen) Polystyrolsulfonat (PEDOT:PSS) wurden untersucht und in vitro mit Zellkulturen getestet, um die Eignung dieser Geräte für biologische Anwendungen zu bewerten.
Im ersten Teil dieser Dissertation wird die mechanische und elektrochemische Stabilität der Elektroden untersucht, um festzustellen, ob DCS möglich ist. Gesputterte Iridiumoxidfilme (SIROF) erwiesen sich als geeignete Plattform, auf die leitende Polymere (CPs) aufgebracht werden können, um Gleichströme zu liefern. Diese Elektroden zeigten eine außergewöhnliche Stabilität bei spannungs- und stromgesteuerter DCS und konnten die Zellmigration der Rattenprostatakrebs-Zelllinie MAT-LyLu in einer mikrofluidischen Kammer ohne chemische Puffer steuern. Im zweiten Teil werden SIROF- und laserinduzierte Graphenelektroden (LIG) mit leitfähigen Polymeren auf PEDOT-Basis und Hydrogelbeschichtungen untersucht, um die elektrochemischen Eigenschaften dieser Kombinationen unter DCS besser zu verstehen. Es wurde eine vergleichende Studie zu Materialkombinationen, Elektrodengrößen und Polymervolumen durchgeführt. Alle getesteten Materialien konnten DCS in Abhängigkeit von den gewählten Materialparametern aufrechterhalten, weshalb ein umfassender Vergleich zusammen mit einem Erklärungsvorschlag für das beobachtete elektrochemische Verhalten geliefert wurde. Der dritte Teil umfasst die spezifische Anwendung der zuvor charakterisierten Materialien für die DCS von menschlichen Haut Keratinozyten und Fibroblasten in vitro ohne die Notwendigkeit von chemischen Puffern. Beide Zelltypen wurden separat und zum ersten Mal in Co-Kultur untersucht, um ihre elektrotaktischen Eigenschaften zu bestimmen. Bei Monokulturen wurde Elektrotaxis erzielt, wobei die Ergebnisse mit denen herkömmlicher gepufferter Stimulationsversuche vergleichbar waren. Co-kultivierte Zellen behielten ihr elektrotaktisches Verhalten bei, was zu einer zellulären Partitionierung in vitro führte. Die entwickelten technologischen Ansätze und die hier vorgestellten Ergebnisse ebnen den Weg für die breite Anwendung von DCS in der Forschung und in klinischen Anwendungen
- Standort
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Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
- Umfang
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Online-Ressource
- Sprache
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Englisch
- Anmerkungen
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Universität Freiburg, Dissertation, 2023
- Schlagwort
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Elektrode
Biomedizinische Technik
Bioelektronik
Bioelektrizität
Polyethylendioxythiophen
Gleichstrom
Graphen
Iridiumoxide
Mikrosystemtechnik
- Ereignis
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Veröffentlichung
- (wo)
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Freiburg
- (wer)
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Universität
- (wann)
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2024
- Urheber
- DOI
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10.6094/UNIFR/247331
- URN
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urn:nbn:de:bsz:25-freidok-2473318
- Rechteinformation
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Open Access; Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
- Letzte Aktualisierung
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25.03.2025, 13:53 MEZ
Datenpartner
Deutsche Nationalbibliothek. Bei Fragen zum Objekt wenden Sie sich bitte an den Datenpartner.
Beteiligte
Entstanden
- 2024