Atomistic modeling of grain boundaries in SrTiO3 and their effects on oxygen vacancies

Abstract: Oxygen vacancies have been identified to play an important role in accelerating grain growth in polycrystalline perovskite-oxide ceramics. In order to advance the fundamental understanding of growth mechanisms at the atomic scale, classical atomistic simulations were carried out to investigate the atomistic structures and oxygen vacancy formation energies at grain boundaries (GBs) in the prototypical perovskite-oxide material SrTiO3 (STO). In this thesis, we focus on two symmetric tilt grain boundaries (STGBs), namely Σ5(310)[001] and Σ5(210)[001] and an asymmetric tilt grain boundary with the orientation relationship (430)[001]||(100)[001].
In supercells containing alternatingly charged lattice planes, as those constructed for modeling the considered GBs, electrostatic potentials are present, for which we derive analytic solutions. The formalism can be applied to both, neutral and charged systems. By means of this model, electrostatic artifacts, which are inherent to supercell models with periodic or open boundary conditions, can be corrected properly, which allows for obtaining physically reasonable defect energies. We report calculated formation energies of oxygen vacancies on all the oxygen sites across boundaries between two misoriented grains, and we analyze and discuss the formation energy values with respect to local charge densities at the vacant sites.
In addition to the formation energies, the migration barriers of oxygen vacancies to their neighboring sites are calculated using the nudged elastic band (NEB) method. We report migration energies for oxygen vacancies in supercells of bulk STO and the two considered STGBs
Abstract: Es wurde festgestellt, dass Sauerstoffleerstellen eine wichtige Rolle bei der Beschleunigung des Kornwachstums in polykristallinen Perowskit-Oxid-Keramiken spielen. Um das grundlegende Verständnis der Wachstumsmechanismen auf atomarer Ebene voranzutreiben, wurden klassische atomistische Simulationen durchgeführt, um die atomaren Strukturen und die Bildungsenergien von Sauerstoffleerstellen an Korngrenzen (GBs) in dem prototypischen Perowskit-Oxid-Material SrTiO3 (STO) zu untersuchen. In dieser Arbeit konzentrieren wir uns auf zwei symmetrische Kippkorngrenzen (STGBs), nämlich Σ5(310)[001] und Σ5(210)[001] und eine asymmetrische Kippkorngrenze mit der Orientierungsbeziehung (430)[001]||(100)[001].
In Superzellen mit alternierend geladenen Gitterebenen, wie in denen, die zur Modellierung der betrachteten GBs konstruiert wurden, herrschen elektrostatische Potentiale vor, für die wir analytische Lösungen ableiten. Der Formalismus kann sowohl auf neutrale als auch auf geladene Systeme angewendet werden. Mit Hilfe dieses Modells können elektrostatische Artefakte, die bei Superzellenmodellen mit periodischen oder offenen Randbedingungen auftreten, korrigiert werden, was es ermöglicht, physikalisch sinnvolle Defektenergien zu erhalten. Wir berichten über die berechneten Bildungsenergien von Sauerstoffleerstellen auf allen Sauerstoffplätzen an den Grenzen zwischen zwei fehlorientierten Körnern und analysieren und diskutieren die Bildungsenergiewerte in Bezug auf die lokalen Ladungsdichten an den Leerstellen.
Zusätzlich zu den Bildungsenergien werden die Migrationsbarrieren von Sauerstoffleerstellen zu ihren Nachbarstellen mit der NEB-Methode (nudged elastic band) berechnet. Wir berichten über Migrationsenergien für Sauerstoffleerstellen in Superzellen von STO den beiden betrachteten STGBs

Object Details

• Location: Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
• Extent: Online-Ressource
• Language: Englisch
• Notes: Universität Freiburg, Dissertation, 2022

Classification and Topics

• Keyword: Molekulardynamik ; Dichtefunktionalformalismus ; Störstelle

Contributors, Places and Time

• Event: Veröffentlichung
• (where): Freiburg
• (who): Universität
• (when): 2022
• Creator: Tao, Cong
• Contributor: Eberl, Christoph ; Elsässer, Christian ; Eberl, Christoph ; Pastewka, Lars ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg. Fakultät für Angewandte Wissenschaften

Further information

• DOI: 10.6094/UNIFR/231305
• URN: urn:nbn:de:bsz:25-freidok-2313050
• Rights: Open Access; Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
• Last update: 25.03.2025, 1:57 PM CET