Die Sozietät ermöglicht und vernetzt wissenschaftliche Projekte über die Brüder Grimm und über ihre Werke. Zentral sind dabei bisher der Briefwechsel und die persönliche Bibliothek Jacob und Wilhelm Grimms. Unter anderem betreut der Verein die bei S. Hirzel Stuttgart erscheinende Kritische Ausgabe des Briefwechsels der Brüder Grimm in Einzelbänden und ein im Internet zugängliches Gesamtverzeichnis des Grimm-Briefwechsels, das derzeit zu einem digitalen Archiv unter Einbeziehung von Faksimiles der Briefe sowie edierter Texte mit Apparaten und Sachkommentaren aus der Kritischen Ausgabe erweitert wird. Im Lauf der Zeit ist ein umfangreicher Bestand von Museumsgegenständen aus der Familie Grimm hinzugekommen, der gemeinsam mit dem Urenkel und der Ururenkelin Wilhelm und Dortchen Grimms zusammengetragen werden konnte. Angeregt wurde der Verein durch Berliner Projekt- und Überlieferungsschwerpunkte zu den Brüdern Grimm, die schon ein halbes Jahrhundert zurückreichten und aus denen heraus der Verein kurz nach der Vereinigung Deutschlands gegründet wurde. Zu nennen sind dabei in erster Linie die Berliner Arbeitsstelle des Grimm'schen Wörterbuchs, der Nachlass der Brüder Grimm in der Staatsbibliothek und die jahrzehntelangen Arbeiten an der Rekonstruktion der Grimm-Bibliothek, deren Hauptteil sich in der Universitätsbibliothek der Humboldt-Universität zu Berlin befindet. Teil der Vereinstradition ist auch ein Bezug zum ehemaligen Brüder Grimm-Museum Kassel, dessen Gründungsdirektor Ludwig Denecke Hauptinitiator der Sozietät war. Sein umfangreicher wissenschaftlicher Nachlass gehört zu den von der Sozietät betreuten Sammlungsbeständen.