Optimization of photonic multilayer structures to increase upconversion efficiency

Abstract: Hochkonverter-Materialien verschieben Teile des elektromagnetischen Spektrums hin zu höheren Energien pro Photon und sind in der Lage, beispielsweise zwei Photonen einer bestimmten Frequenz in ein Photon mit höherer Energie umzuwandeln. Der Wirkungsgrad von Silizium-Solarzellen wird durch die Bandlücke von Silizium beschränkt, da Teile des Infrarotspektrums nicht absorbiert werden. Durch Hochkonversion dieser Photonen im infraroten Bereich könnten sich Silizium-Solarzellen verbessern lassen, indem der gesamte Bereich des Sonnenspektrums ausgenutzt wird. Die Effizienz von Hochkonversionsprozessen wird bestimmt durch das zugrunde liegende Zusammenspiel von Absorptions- und Emissionsraten, Energieübertragungsprozessen und der lokalen Bestrahlungsstärke. Da eine dielektrische Umgebung das elektromagnetische Feld und damit die Feldintensität verändert, sowie die beitragenden Quanteneffekte beeinflussen kann, ist es möglich die Hochkonversionslumineszenz durch die Einbettung des Hochkonverters in photonische dielektrische Strukturen zu verbessern.

In dieser Arbeit entwickeln wir theoretische Methoden, um optimierte dielektrische Strukturen zu finden, welche die Effizienz von eingebetteten Hochkonvertermaterialien erhöhen. Zu diesem Zweck kombinieren wir Methoden aus makroskopischer Quantenelektrodynamik, elektrodynamischer mesoskopischer Transporttheorie und aus der Hochkonverter-Forschung, um den Einfluss dielektrischer Strukturen auf die der Hochkonversion zugrunde liegenden Quantenprozesse zu quantifizieren. Insbesondere untersuchen wir dielektrische, ebene Mehrschichtstrukturen und verwenden ein Ratengleichungsmodell zur Beschreibung der Hochkonversionslumineszenz, um Zielfunktionen zu konstruieren, die für die numerische Optimierung der Strukturen geeignet sind.

Der größte Effekt zur Verbesserung der Hochkonversionslumineszenz ergibt sich aus einer lokalen Erhöhung der Feldintensität, durch welche die Wahrscheinlichkeit der Absorptionsprozesse erhöht wird. Wir leiten eine analytische Obergrenze für die mögliche Intensitätserhöhung in planaren Vielschichtstrukturen für monochromatische Bestrahlung her und finden numerisch optimierte Designs, die diese Grenze nahezu erreichen. Es zeigt sich, dass die potentielle Erhöhung der Hochkonversionslumineszenz, welche wir für diese Designs vorhersagen, exponentiell mit der Anzahl der Schichten anwächst.

In einem zweiten Schritt betrachten wir breitbandige Bestrahlung und berücksichtigen das Absorptionsspektrum des Hochkonvertermaterials (am konkreten Beispiel von Erbium-(3+)-Ionen), was zu Modifikationen des optimalen Mehrschichtdesigns führt.
Wir untersuchen die Robustheit beider Designtypen gegenüber Variationen der Schichtdicken (zum Beispiel durch Ungenauigkeiten im Herstellungsprozess) und finden, dass vielversprechende Verbesserungen der erwarteten Hochkonversionslumineszenz für realistische Schichtzahlen bestehen bleiben. Unsere optimierten Mehrschichtsysteme und ihre Indikatoren für die erreichbare Hochkonversionslumineszenz und Quantenausbeute übertreffen experimentell implementierte, einfachere Bragg-Strukturen deutlich.

Um weitere Verbesserungsmöglichkeiten zu erforschen, untersuchen wir weiterhin wie photonische Strukturen zu Änderungen der spontanen Zerfalls- und Energietransferraten beitragen. Zu diesem Zweck verwenden wir, dass nach der makroskopischen Quantenelektrodynamik dieser Einfluss aus dem Green-Tensor der dielektrischen Struktur abgeleitet werden kann. Wir leiten eine Form des Green-Tensor für Mehrschichtsysteme her, welche für die numerische Auswertung in Optimierungsproblemen geeignet ist. Dies ermöglicht es uns im Prinzip, die Effekte eines Mehrschichtsystems auf Emissions- und Energietransferraten in die numerischen Zielfunktionen einzubeziehen. Für die spezifischen Materialeigenschaften der betrachteten Mehrschichtstapel begründen wir, dass der Einfluss der Strukturen auf die Energietransferraten vernachlässigbar ist. Wir berechnen die spontanen Zerfallsraten in periodischen Stapeln für große Schichtzahlen und finden mit Ergebnissen aus der Literatur für eindimensionale photonische Kristalle eine ausgezeichnete Übereinstimmung. Wir zeigen weiter, dass für endliche Stapel mit kleinen, realistischeren Schichtzahlen unser Green-Tensor-Ansatz einer Kristallapproximation durch unendlich viele Schichten vorzuziehen ist. Darüber hinaus erlaubt es unsere Methode auch nicht-periodische Vielschichtstrukturen zu behandeln und ermöglicht es uns, optimierte Multilayer-Designs zu konstruieren, die sowohl Erhöhungen der lokalen Intensität als auch Änderungen der Emissionsraten berücksichtigen. Für diese optimalen Mehrschicht-Designs finden wir eine weitere Verbesserung der Bestrahlungsstärke im Vergleich zu den vorherigen optimierten Strukturen, im Bereich von einigen Prozent
Abstract: Upconversion materials are able to convert two low-energy photons into one photon with higher energy. This provides a way to improve the efficiency of silicon solar cells by upconverting sub-bandgap photons and allowing the cell to utilize the full range of the solar spectrum. The overall efficiency of the upconversion process is determined by an interplay of absorption and emission rates, energy transfer processes and local irradiance. Since a dielectric environment influences all the contributing quantum effects and can shape the electromagnetic field, embedding the upconverter material in photonic dielectric structures may enhance upconversion luminescence.

In this thesis, we develop theoretical methods to find dielectric structures optimized to enhance the upconversion efficiency of embedded upconverter materials. To this end, we combine methods from macroscopic quantum electrodynamics, electrodynamic mesoscopic transport theory, and upconversion research to quantify the influence of dielectric structures on the quantum processes underlying upconversion. Specifically, we study dielectric multilayer structures and utilize a rate equation model describing upconversion luminescence to construct target functions suitable for numerical optimization.

The dominant effect for upconversion enhancement is the local increase in field intensity to stimulate absorption processes. We derive an analytical upper bound for the possible intensity enhancement in multilayer stacks for monochromatic illumination, and find numerically optimized designs which nearly saturate this bound. The potential irradiance enhancement that we predict for these designs is shown to grow exponentially with the number of layers. In a second step, we consider broadband irradiation and take into account a finite absorption spectrum for upconverter Erbium-(3+) ions, which results in modifications to the optimal multilayer design. We asses the robustness of both design types against manufacturing errors and find promising upconversion enhancements persisting for realistic layer numbers. Our optimized multilayer designs and their indicators for the achievable upconversion luminescence and quantum yield are predicted to outperform experimentally implemented, simpler Bragg structures.

To explore further potential improvements, we next consider modifications of spontaneous decay and energy transfer rates by tailoring photonic structures.
To this end, we take advantage of the fact that within the theory of macroscopic quantum electrodynamics, this influence can be derived from the Green tensor of said structures.We cast the Green tensor for multilayer systems in forms suitable for numerical evaluation in optimization problems.
This enables us, in principle, to include effects on emission and energy transfer rates into the target functions. For the specific material properties of the multilayer stacks under consideration, we find that the structures' influence on energy transfer rates are negligible. We compare our results for the spontaneous decay rates in periodic stacks for large layer numbers to results in the literature for one-dimensional photonic crystals and find excellent agreement. We show that for finite stacks with small, more realistic layer numbers, the Green tensor approach is preferable to an approximation with infinite layers. Furthermore, our method allows for non-periodic multilayers and enables us to construct optimized multilayer designs that take into account both changes in the local intensity and modifications of emission rates. For these optimal multilayer designs we find further improvements, compared to the optimized stacks for irradiance enhancement, which are in range of a few percent

Object Details

• Location: Deutsche Nationalbibliothek Frankfurt am Main
• Extent: Online-Ressource
• Language: Englisch
• Notes: Universität Freiburg, Dissertation, 2024

Classification and Topics

• Keyword: Mehrschichtsystem ; Silicium ; Solarzelle ; Photonischer Kristall ; Nanokristall ; Optische Eigenschaft ; Aufwärtskonversion ; Photonischer Kristall ; Mehrschichtsystem ; Energy Harvesting ; Solarzelle ; Interferenzschicht ; Optimierungsproblem ; Quantenphysik ; Fluoreszenz-Resonanz-Energie-Transfer

Contributors, Places and Time

• Event: Veröffentlichung
• (where): Freiburg
• (who): Universität
• (when): 2024
• Creator: Spallek, Fabian
• Contributor: Buchleitner, Andreas ; Wellens, Thomas ; Dzubiella, Joachim ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg. Fakultät für Mathematik und Physik ; Albert-Ludwigs-Universität Freiburg. Physikalisches Institut ; Quantum Optics and Statistics

Further information

• DOI: 10.6094/UNIFR/256449
• URN: urn:nbn:de:bsz:25-freidok-2564493
• Rights: Open Access; Der Zugriff auf das Objekt ist unbeschränkt möglich.
• Last update: 15.08.2025, 7:39 AM CEST